盡管剛開始有些不適應，但佩奇很快發現，有了施密特以后，自己得以從繁瑣的日常管理業務中脫身，專心投入新品開發中 。其中，Android系統的成功開發就是佩奇在施密特主政期間的重要成果之一 。
佩奇當時的想法是研發手持計算機，以便把谷歌服務裝到地球上每個人的口袋里 。2005年，佩奇得知一家名叫Android的創業公司正在研發手機操作系統，并在幾經周折后說服了這家公司的CEO安迪·魯賓接受谷歌5000萬美元的收購 。
佩奇對這一項目寄予厚望，將其定為一個獨立實體，名義上屬于谷歌，卻不受母公司干涉 。
經過兩年多的努力，2008年10月，第一部Android智能手機發布 。其后，Android操作系統迅速普及，到2010年第二季度，Android以17.2%的市場份額首次反超蘋果，并最終成為世界上最大的手機操作系統 。
將版圖向移動領域拓展的同時，佩奇還親自掛帥推出了帶有1000兆空間的免費郵箱Gmail和主打街景地圖的“Google街景”等項目 。數據顯示，谷歌Gmail目前用戶數量已超15億，“Google街景”已采取50多個國家的街景圖片 。
而谷歌基于搜索和廣告的核心業務也在施密特的管理下不斷發展，到2010年，谷歌市值達到1800億美元，成為一家擁有2.4萬名員工的大公司 。

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但問題也隨之而來，公司高管沖突頻發、官僚主義嚴重以及公司進取心退步等內憂下，Facebook的異軍突起也讓谷歌面臨外患 。到2010年，Facebook公司1700名員工當中有142名從谷歌而來 。
在此背景下，2011年1月20日，施密特宣布將結束谷歌CEO生涯，由拉里·佩奇重新擔任 。彼時，施密特發了一條Twitter消息稱“成人監護再無必要” 。
重新掌舵谷歌后，佩奇首先對公司高級管理層進行了重組，六位高級副總裁分別統領移動、Chrome、YouTube、搜索引擎、社交網絡和廣告產品等六項核心業務 。隨后，面對Facebook的威脅，推出了谷歌自己的社交網絡Google+ 。
除了公司本身業務的調整和拓展，大規模的并購是佩奇主政之后谷歌的另一鮮明特征 。據彭博社統計，2012年到2014年間，谷歌共進行127筆交易，總額達176億美元，其中最大的一筆交易是出資125億美元收購了摩托羅拉移動，成為了Google歷史上最大規模的并購 。
在佩奇重掌谷歌三年間，谷歌發展迅速 。資料顯示，2012年至2014年間，谷歌的股價上漲了100%，現金儲備也從佩奇出任CEO時的370億美元增至2014年的620億美元 。
2014年以后，佩奇慢慢開始讓權 。2015年8月，谷歌宣布公司進一步重組為Alphabet，佩奇和布林分別出任Alphabet CEO和總裁，谷歌CEO由皮查伊接任 。佩奇和布林的重心開始向非Google業務偏移——Google X 和無人車Waymo業務 。
2017年7月，皮查伊加入Alphabet董事會，被視為佩奇培養接班人的信號 。2019年12月4日，佩奇正式宣布卸任Alphabet CEO，退居幕后 。
佩奇成就了谷歌，谷歌也同樣成就了佩奇 。據悉，佩奇曾在《財富》雜志推出的“全球40位40歲以下的商界精英”中屢屢奪冠，更是多次登上福布斯全球億萬富豪榜 。在2019年的福布斯全球億萬富豪榜中，佩奇以508億美元（約3582億元人民幣）財富排名第十 。

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